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Molecule
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copper
(35)
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lithium
(9)
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sulfur dioxide
(2)
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thionyl chloride
(1)
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carbon
(1)
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graphite
(1)
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aluminium
(1)
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nickel
(1)
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acetonitrile
(1)
[15][_]
Bn
(1)
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oxygen
(1)
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lithium bromide
(1)
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lithium chloride
(1)
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Li
(1)
[20][_]
Br
(1)
[21][_]
Generic
(15/ 45)
[22][_]
METAL
(24)
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alkali metal
(8)
[24][_]
alkaline earth metal
(1)
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oxides
(1)
[26][_]
transition metals
(1)
[27][_]
chromates
(1)
[28][_]
esters
(1)
[29][_]
ethers
(1)
[30][_]
aldehydes
(1)
[31][_]
ketones
(1)
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nitriles
(1)
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amides
(1)
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Lewis bases
(1)
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halogen
(1)
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Lewis acids
(1)
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Physical
(20/ 24)
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80 % de
(3)
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50 % de
(2)
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0,0025 cm
(2)
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25 %
(1)
[42][_]
de 40 %
(1)
[43][_]
80 %
(1)
[44][_]
5 % de
(1)
[45][_]
20 %
(1)
[46][_]
0,02 cm
(1)
[47][_]
0,091 cm
(1)
[48][_]
de 37 g
(1)
[49][_]
de 71 % de
(1)
[50][_]
de 23 %
(1)
[51][_]
de 6 % de
(1)
[52][_]
-7 V
(1)
[53][_]
-6,5 V
(1)
[54][_]
54 % de
(1)
[55][_]
12,5 % de
(1)
[56][_]
de 1 V
(1)
[57][_]
20 % de
(1)
[58][_]
Gene Or Protein
(4/ 11)
[59][_]
Etre
(7)
[60][_]
Est-a
(2)
[61][_]
DANS
(1)
[62][_]
Sepa
(1)
[63][_]
Polymer
(2/ 3)
[64][_]
Polypropylene
(2)
[65][_]
Cellulose
(1)
[66][_]
Substituent
(1/ 1)
[67][_]
thionyl
(1)
[68][_]
Organism
(1/ 1)
[69][_]
alca
(1)
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Publication
_________________________________________________________________
Number FR2520159A1
Family ID 1961838
Probable Assignee Duracell Inc
Publication Year 1983
Title
_________________________________________________________________
FR Title PERFECTIONNEMENTS AUX PILES ELECTROCHIMIQUES NON AQUEUSES
Abstract
_________________________________________________________________
PROCEDE POUR AMELIORER LA RESISTANCE AUX DEGRADATIONS D'UNE PILE
ELECTROCHIMIQUE NON AQUEUSE CONTENANT UNE CATHODE, UN ELECTROLYTE NON
AQUEUX ET UNE ANODE EN alkali metal OU ALCALINO-TERREUX.
CE PROCEDE CONSISTE A ENFERMER PRATIQUEMENT TOTALEMENT UNE COUCHE 16
DE copper, ESSENTIELLEMENT NON PERFOREE, A L'INTERIEUR DU METAL
D'ANODE ET A REMPLIR LA PILE 24 D'UN ELECTROLYTE NON AQUEUX DANS
LEQUEL LE copper EST SOLUBLE OU IONISABLE.
DOMAINE D'APPLICATION: PILES RESISTANT AUX INVERSIONS DE POLARITE.
Description
_________________________________________________________________
252015 ?
La presente invention est relative a des
perfectionnements aux piles electrochimiques non aqueu-
ses, en particulier a celles sujettes a des degats du-
rant leur inversion.
Les piles electrochimiques de haute densite d'eenergie,telles que
celles contenant une anode en alkali metal ou alcalino-terreux et un
electrolyte non aqueux, ont de plus hautes densites d'energie et
produisent de plus hautes tensions que les piles tra-
ditionnelles comportant des electrolytes aqueux Les anodes utilisees
dans de nombreuses piles de ce genre
sont generalement formees d'une couche de metal alca-
lin ou alcalino-terreuxutilisee seule ou en combinai-
son avec une plaque d'appui, un treillis metallique
ou une couche de metal deploye On prefere generale-
ment un treillis metallique ou une couche de metal deploye car de
telles matieres ajoutent peu de poids ou de volume a l'anode et
permettent l'utilisation de celle-ci avec une paire de cathodes,
c'est-a-dire une cathode de chaque c Cte de l'anode, pour augmenter le
rendement et la capacite des piles Toutefois, de nombreuses piles
utilisant des anodes en
alkali metal
ou alcalino-terreux peuvent, dans certains cas, lors-
qu'elles sont soumises a une degradation, etre entrai-
nees dans un bouleversement thermique du fait de leurs pieces
constitutives plus reactives et de leurs plus hautes densites
d'energie, ce qui a pour resultat un chauffage interne et un
endommagement possible de
ces piles.
L'une des formes les plus frequemment rencon-
trees de degradation des piles, pouvant provoquer un bouleversement
thermique, est l'inversion de ces piles, qui peut se produire
lorsqu'une pile appartenant a un groupe de piles connecteesen serie
est totalement
dechargee avant les autres piles Les piles restan-
tes chassent le courant a travers la pile dechargee
dans le sens de la decharge, la polarite de cette pi-
le dechargee etant inversee de sorte qu'elle presente uoe tension
negative Cette inversion de polarite des electrodes d'une pile
signifie un changement dans la
reaction chimique se produisant dans la pile Le pas-
sage force du courant a travers la pile dechargee pro-
voque une electrolyse qui creeun dep 8 t du alkali metal ou alkaline
earth metal d'anode sur la cathode, sous la forme de dendrites tres
reactives, pouvant reagir
avec les autres composants de la pile Durant l'inver-
sion de la pile, celle-ci est soumise a un echauffe-
ment considerable et, si on laisse se poursuivre cet echauffement,
l'accumulation de chaleur a l'interieur
de la pile peut amener celle-ci a subir des degats in-
ternes, par exemple par une reaction rapide du metal
alcalin ou alcalino-terreux dendritique.
Un but de la presente invention est de pre-
voir un procede permettant de rendre les piles elec-
trochimiques non aqueuses resistantes aux degradations,
en particulier sous des conditions d'inversion se pro-
duisant dans ces piles Ce but et d'autres encore de
l'invention, ainsi que les caracteristiques et avan-
tages de celles-ci, apparaitront plus completement
encore de la description suivante donnee avec reference
aux dessins non limitatifs annexes.
La Figure 1 est une vue laterale d'un segment d'anode realise suivant
le procede de l'invention,
des parties ayant ete decoupees pour la clarte.
La Figure 2 est une vue en coupe transversa-
le de l'anode suivant l'invention, cette vue etant
prise suivant les lignes 2-2 de la Figure 1.
La Figure 3 est une vue laterale d'une pile
electrochimique realisee suivant le procede de la pre-
sente invention, une autre partie de cette pile ayant ete decoupee
pour montrer la structure anode-cathode
en coupe transversale.
La Figure 4 est un graphique donnant la ten-
sion de decharge en abscisse par rapport au temps en
ordonnee, pour une pile suivant la technique ante-
rieure et pour une pile realisee par le procede de la presente
invention, apres que cette derniere a ete
amenee a une inversion.
La Figure 5 est un graphique donnant, en abscisse, la temperature de
paroi de la cellule par rapport au temps, en ordonnee, et ce pour la
pile
de la technique anterieure et la pile suivant la pre-
sente invention.
La presente invention concerne, d'une facon
generale, un procede permettant d'ameliorer la resis-
tance aux degradations des piles electrochimiques non aqueuses, ce
procede consistant a intercaler et a enfermer une couche mince de
copper, essentiellement sans perforations, de preference sous forme
d'une feuille mince, entre les couches du metal d'anode
tel que du lithium, de sorte que la "piece interca-
laire" en copper est ainsi protegee d'un contact avec l'electrolyte de
la pile Pour obtenir une efficacite
renforcee, il est preferable que la "piece interca-
laire" en copper presente une aire d'au moins 25 %, de preference de
plus de 40 % jusqu'a environ 80 %, de celle des couches de metal
d'anode la renfermant,
qui sont associees a la cathode pour le fonctionne-
ment, c'est-a-dire faisant face directement a cette
cathode.
L'epaisseur du copper devrait etre d'au
moins 5 % de celle du metal d'anode, en etant de pre-
ference de 10 a 20 % environ Une trop grande copper reduira toutefois
le volume du metal d'anode et la capacite de la pile L'epaisseur de la
piece
intercalaire en copper ne devrait de ce fait pas de-
passer 50 % de l'epaisseur d'anode.
Bien que l'utilisation de la piece interca-
laire en copper soit efficace avec-les
alkali metals
et alcalino-terreux en general, utilises comme matie-
res d'anode, il est preferable d'employer, a titre de matiere
anodique, un lithium tres reactif et de
haute densite d'energie.
On croit que l'introduction de la couche de copper essentiellement
sans perforations a l'interieur du metal actif d'anode reduit ou
elimine les effets
2 '2 0159
dommageables d'une inversion de pile, et ce par un ou plusieurs
mecanismes possibles En premier lieu, les points d'echauffement locaux
sur l'anode peuvent etre reduits ou elimines du fait de la
distribution uniforme des densites de courant sur l'anode, que l'on
obtient grace a la presence du copper tres conducteur.
Dans les piles anterieures, l'aire diminuee d'anode, resultant de la
consommation de la matiere anodique, donnait, lors d'une inversion, de
hautes densites de courant et des points d'echauffement dans les
parties
restantes de l'anode, encore connectees au collec-
teur de courant Les grilles utilisees dans certaines piles a titre de
collecteurs de courant, notamment certaines grilles copper, sont
generalement
inefficaces pour empocher de tels points d'echauffe-
ments du fait de leur conduction thermique reduite et
de leur resistance electrique relativement plus ele-
vee, inherentes a leur structure perforee Dans le cadre de la presente
invention, la grande aire d'une piece de la couche de copper sans
perforations, qui est protegee d'une reaction au depart et existe
encore
apres que le metal d'anode a ete pratiquement totale-
ment consomme, forme une grande surface tres conduc-
trice qui reduit rapidement un echauffement local ou
des points d'echauffement sur l'anode, par absorp-
tion de la chaleur et distribution de celle-ci dans
la totalite de l'anode.
On croit que cette rapide elimination des zones locales de haute
temperature sur l'anode reduit la possibilite que des reactions
isothermiques soient amorcees et entretenues entre les parties chaudes
de l'anode en alkali metal ou alcalino-terreux reactif
et l'electrolyte ou parmi divers constituants de l'elec-
trolyte au voisinage du point chaud On croit que
de telles reactions isothermiques sont au moins par-
tiellement responsables de l'augmentation des pressions internes de
pile pouvant mener a des degats possibles,
l'elimination de ces reactions ameliorant donc la su-
rete de la pile.
Un second mecanisme possible par lequel la piece intercalaire en
copper agit pour reduire un lo echauffement durant une inversion de
pile est associe v aux proprietes chimiques du copper, celui-ci etant
capable d'une ionisation ou d'une dissolution dans
l'electrolyte apres consommation du metal d'anode.
En consequence, apres consommation pratiquement tota-
-le de l'anode active durant la decharge de la pile et l'inversion
forcee de celle-ci, le copper est ionise a l'anode et ensuite depose
sur la ciathode Le
copper
est par consequent totalement protege au depart vis-
a-vis de l'electrolyte de la pile jusqu'a ce que le metal d'anode soit
pratiquement totalement consomme
afin d'empecher une ionisation ou une dissolution pre-
maturee du copper La dissolution du copper dans l'electrolyte durant
une inversion de pile reduit par consequent la resistance de celle-ci,
en prevoyant une porte de sortie pour le courant d'inversion et en
reduisant aussi de la sorte l'echauffement de la pile par resistance
De plus, le depot du copper sur la
cathode se fait sous forme de dendrites qui s'accumu-
lent jusqu'au point o elles penetrent dans le sepa-
rateur (s'il y en a un) et provoquent un contact en court-circuit avec
l'anode, en assurant ainsi une faible resistance et un trajet peu
important de courant thermique a travers la pile Le depot du copper en
meme temps que le metal d'anode sur la cathode empeche
egalement la reactivite du metal d'anode actif, den-
dritique, tres reactif, present sur la cathode durant
l'inversion de la pile.
Les Figures 1 et 2 illustrent l'anode prefe-
ree 10, qui est realisee suivant la presente invention sous forme de
deux couches 12 et 14 essentiellement non
poreuses d'un metal d'anode actif, tel que du li-
thium, et d'une couche essentiellement sans perfora-
tions de copper 16, intercalee entre les couches non poreuses susdites
Les couches de metal d'anode 12 et 14 sont amenees a adherer entre
elles, par exemple par un soudage a froid de leurs surfaces adjacentes
26 et 27 pour renfermer totalement la couche de copper 16 entre elles,
et ces couches de metal d'anode 12 et 14 sont attachees a une borne
d'anode (non
illustree) La couche de copper 16 n'est par conse-
quent pas exposee a l'electrolyte de la pile jusqu'a
consommation de la totalite ou d'une proportion impor-
tante du metal d'anode La Figure 3 illustre l'anode avec la piece
intercalaire en copper 16 dans une pile 24 Un separateur 22, une
cathode 18 et un autre separateur 20 sont places contre l'anode 10
pour former la pile 24, les separateurs 22 et 20 separant
electriquement les couches d'anode 12 et 14 par rapport a la cathode
18 Ces couches sont illustrees comme etant enroulees en spirale en un
cylindre gelatineux
dans la pile 24.
Les separateurs 22 et 20 sont de preference faits d'une matiere
microporeuse, inerte vis-a-vis des autres constituants de la pile Des
separateurs interessants sont constitues par du verre fritte, une
matiere plastique microporeuse, par exemple du polypropylene, et de la
cellulose Il est preferable que ces separateurs soient de faible
epaisseur pour laisser un volume accru pour les composants actifs
de la pile et pour qu'ils soient plus facilement per-
ces par le copper plaque sous forme de dendrites,sous
des conditions de degradation.
L'electrolyte utilise dans la pile est de preference constitue, par un
depolarisant fluide ou liquide et un solvant d'electrolyte, comprenant
un
solute d'electrolyte en dissolution Des depolari-
sants liquides interessants sont le
sulfur dioxide
et le thionyl chloride (SOC 12).
Avec les depolarisants fluides, la cathode 18 de la pile est de
preference formee par une matiere carbonee tres poreuse, par exemple
du noir de carbon et/ou du graphite, cette matiere etant comprimee sur
un collecteur de courant fait d'un metal deploye, tel
qu'en aluminium,acier inoxydable ou nickel Des ma-
tieres actives solides de cathode sont egalement in-
teressantes et englobent les metalsoxides, les
chalcogenures de transition metals, les balogenu-
res de metals et les metalschromates.
Des solvants d'electrolyte organiques ou in-
organiques,non aqueux, qui ne reagissent pas de facon prejudiciable
avec les autres composants de la pile, peuvent aussi etre employes
dans le cadre du procede de la presente invention, a titre de
co-solvants avec le depolarisant liquide Des solvants organiques de ce
genre peuvent englober, sans qu'il s'agisse d'une limitation, les
nombreux solvants connus, tels que les esters, les ethers, les
aldehydes, les ketones, les nitriles et les amides Le solvant
additionnel prefere est constitue par de l'acetonitrile De tels
co-solvants organiques peuvent egalement s'utiliser
lorsque les cathodes sont des matieres actives solides.
Lorsqu'on utilise une cathode solide active, l'elec-
l O trolyte peut comprendre un ou plusieurs solvants orga-
niques ou inorganiques, tels que ceux mentionnes pre-
cedemment Un ou plusieurs solutes d'electrolyte sont generalement
dissous dans le solvant pour assurer la conductivite. Les solutes
d'electrolyte interessants dans le cadre de la presente invention sont
constitues par les Lewis bases repondant a la formule generale -Am Bn,
dans laquelle A est un element choisi parmi les alkali metals et
alcalino-terreux et les terres rares, tandis que B est un halogen ou
de l'oxygen, m et N etant determines par les valences Des solutes
interessants sont le lithium bromide et le lithium chloride D'autres
solutes preferes sont constitues par divers Lewis acids contenant de
preference du
lithium La couche de copper 16 est ionisable lors-
qu'elle est exposee aux electrolytes non aqueux men-
tionnes ci-dessus.
La s Qrete des piles realiseessuivant la pre-
sente invention est illustree graphiquement avec refe-
rence aux exemples suivants Il doit toutefois etre entendu que ces
exemples ne sont donnes qu'a titre de simple illustration et que les
indications specifiques qui y sont contenues ne constituent donc
nullement
une limitation quelconque du cadre du present brevet.
A moins d'autres indications, toutes les parties sont donnees en
poids. Exemple 1 (technique anterieure) On a construit une pile
comportant une anode en lithium de 53 x 4,1 x 0,02 cm, enroulee en
spirale
avec une cathode carbonee (sur une grille en alu-
minium) de 50 x 4,1 x 0,091 cm et des separateurs en polypropylene
poreux de 66 x 4,7 x 0,0025 cm Cette pile est remplie de 37 g d'un
electrolyte constitue de 71 % de SQ 2, de 23 % d'acetohitrile et de 6
% de Li Br Le SO agit a la fois comme depolarisant de cathode et comme
solvant d'electrolyte La cellule est dechargee a -301 C et jusqu'a
epuisement et
entrainee en inversion jusqu'a environ -7 V et jus-
qu'a une temperature de paroi de pile d'environ 1081 C, et ce comme
illustre par les courbes A sur la Figure 4
(temps-tension) et sur la Figure 5 (temps-temperature).
Bien que la tension negative et la temperature se sta-
bilisent ensuite a environ -6,5 V et a environ 720 C,
de telles conditions restent potentiellement hasar-
deuses, en particulier avec une inversion de pile
se produisant a des temperatures ambiantes plus ele-
vees.
Exemple 2
On a realise une pile comme dans le cas de l'Exemple 1 mais en
prevoyant une couche formee d'une feuille de copper de 47 x 2,5 x
0,0025 cm, noyee dans l'anode en lithium L'aire de la piece
intercalaire
2 20159
en copper est d'environ 54 % de celle du lithium et son epaisseur est
d'environ 12,5 % de celle de ce lithium. La pile est dechargee jusqu'a
epuisement et entrainee en inversion jusqu'a une tension stabili- see
de 1 V et une temperature de paroi de pile de 230 C (courbes B des
Figures 4 et 5 respectivement), cette
temperature se stabilisant ensuite a -21,51 C, c'est-
a-dire a 8,51 C seulement au-dessus de la temperature
ambiante.
L'augmentation relativement faible de tempe-
rature et la faible elevation finale entretenue de
temperature par rapport a la temperature ambiante in-
dique qu'il n'y a pas de reactions exothermiques se
developpant dans la pile et/ou qu'il n'y a pas d'echauf-
fement prejudiciable par resistance a l'interieur de cette pile Cela
se compare favorablement avec les hautes temperatures de paroi de pile
se produisant
durant une inversion dans le cas de l'Exemple 1 sui-
vant la technique anterieure.
Il doit etre entendu que les exemples pre-
cedents ne sont que de simples illustrations et ne limitent donc
nullement l'invention, des changements pouvant etre prevus dans la
construction de la pile, ses composants et les rapports entre ces
composants, et ce sans sortir pour autant du cadre de la presente
invention.
Claims
_________________________________________________________________
REVENDICATIONS
1 Procede permettant d'ameliorer la resis- tance aux degradations
d'une pile electrochimique non aqueuse, contenant une cathode, un
electrolyte non aqueux et une anode ( 10) en alkali metal ou
alcalixo-terreux, caracterise en ce qu'il consiste a mettre en place
et a enfermer pratiquement totalement une couche ( 16) de copper
essentiellement sans perforations, a l'interieur du metal d'anode, et
a remplir cette pile d'un elec- trolyte non aqueux dans lequel le
copper est soluble ou ionisable.
2 Procede suivant la revendication 1, ca- racterise en ce que la
couche de copper a une aire qui est comprise entre 25 et 80 % de
l'aire de l'anode qui est associee a la cathode pour le
fonctionnement.
3 Procede suivant la revendication 2, ca- racterise en ce que l'aire
de la couche de copper est comprise entre 40 et 80 % de l'aire de
l'anode associee a la cathode pour le fonctionnement.
4 Procede suivant l'une ou l'autre des revendications 1 et 2,
caracterise en ce que l'epais- seur de la couche de copper constitue
de 5 a 50 % de l'epaisseur de l'anode.
5 Procede suivant la revendication 4, ca- racterise en ce que
l'epaisseur de la couche de cui- vre forme de 10 a 20 % de l'epaisseur
de l'anode.
6 Procede suivant l'une quelconque des re- vendications 1 a 5,
caracterise en ce que l'anode est formee de lithium.
7 Procede suivant la revendication 1, ca- racterise en ce que l'anode
est formee de lithium, la cathode ( 18) est formee d'une matiere
carbonee inerte et l'electrolyte comprend un depolarisant de cathode
fluide choisi parmi le sulfur dioxide et le chlo- rure de thionyl.
8 Procede suivant la revendication 7, ca- racterise en ce que la
couche de copper a une aire comprise entre 40 et 80 % de celle de
l'anode en li- thium associee pour le fonctionnement a la cathode
carbonee susdite.
9 Pile presentant une resistance aux de- gradations, caracterisee en
ce qu'elle est realisee grace aux procedes suivant l'une quelconque
des re- vendications 1 a 8.
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The arrows and counter let you move through the highlighted items
in order.
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Click them for further information and insights (including
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